МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ

ФЕДЕРАЛЬНОЕ АГЕНТСТВО ПО ОБРАЗОВАНИЮ МОСКОВСКИЙ ИНЖЕНЕРНО-ФИЗИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ (ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ)

А.В. Бушуев

МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ

Рекомендовано УМО «Ядерные физика и технологии» в качестве учебного пособия для студентов высших учебных заведений

Москва 2007

УДК 621.039.531.08(075) ББК 31.46я7 Б94 Бушуев А.В. Методы измерения ядерных материалов: Учебное пособие. М.: МИФИ, 2007.– 276 с. В пособии представлен материал по курсу «Методы измерения ядерных материалов». В число рассматриваемых включены наиболее распространенные современные неразрушающие и разрушающие методы определения массы и изотопного состава ядерных материалов. Обсуждаются источники погрешностей результатов измерений и способы их минимизации, вопросы калибровки аппаратуры и контроля качества измерений. Каждая тема завершается вопросами для самоконтроля. Курс тесно связан с лабораторным практикумом «Методы измерения ядерных материалов», занятия в котором проходят параллельно лекционным. Пособие предназначено для студентов, специализирующихся в области учета, контроля ядерных материалов и физической защиты ядерных объектов и специалистов ядерного топливного цикла. Пособие подготовлено в рамках методического обеспечения магистерской образовательной программы «Физическая защита, учет и контроль ядерных материалов» направления «Техническая физика», подготовки инженеров-физиков по специальности 651000 направления «Ядерные физика и технологии». Пособие подготовлено в рамках Инновационной образовательной программы. Рецензенты: д-р. техн. наук В.В. Фролов, канд. техн. наук Т.К. Рагимов, д-р физ.-мат. наук В.С. Трошин ISBN 978-5-7262-0846-6

© Московский инженерно-физический институт (государственный университет), 2007 Редактор Н.В. Егорова Компьютерная верстка Г.А. Бобровой

Подписано в печать 29.10.2007 Формат 60х84 1/16 Печ.л. 17,25 Уч.-изд.л. 17,25 Тираж 200 экз. Изд. № 4/54 Заказ № 0-630 Московский инженерно-физический институт (государственный университет). 115409 Москва, Каширское шоссе, 31 Типография издательства «Тровант» г. Троицк Московской области

ОГЛАВЛЕНИЕ Предисловие ...........................................................................................8 Глава 1. Введение в курс «Методы измерения ядерных материалов» .......................................................................... 10 1.1. Категории ЯМ. Требования к точности и периодичности проведения контрольных измерений ............................................ 10 1.2. Баланс ЯМ. Уравнение баланса .............................................. 16 1.3. Стадии ядерного топливного цикла ....................................... 20 1.4. Учетные и подтверждающие измерения ЯМ ........................ 23 1.5. Основные итоги рассмотрения материала первой главы ..... 25 1.6. Контрольные вопросы по материалу первой главы.............. 26 1.7. Список литературы к материалу первой главы…................. 26 Глава 2. Неразрушающие методы анализа ЯМ. Калибровка измерительной системы. Стандартные образцы (СО)...... 27 2.1. Неразрушающие анализы ЯМ................................................. 27 2.2. Контроль качества измерений ................................................ 30 2.3. Стандартные образцы (СО)..................................................... 33 2.4. Изготовление стандартных образцов (СО) [2.7] ................... 35 2.5. Гамма-спектрометрические НРА............................................ 38 2.6. Нейтронные НРА ..................................................................... 41 2.7. Основные итоги рассмотрения материала второй главы ..... 42 2.8. Контрольные вопросы по материалу второй главы.............. 42 2.9. Список литературы к материалу второй главы..................... 43 Глава 3. Определение содержания ЯМ путем измерения их собственных гамма-излучений ................... 44 3.1. Просчеты при спектрометрических измерениях................... 44 3.2. Контроль растворов ЯМ. Пассивные гамма-спектрометрические анализы ................................................................................ 49 3.3. Контроль отходов. Сегментированное сканирование на основе измерений гамма-лучей [3.3]........................................ 52 3.4. Контроль отложений................................................................ 55 3.5. Радиационные мониторы контроля периметра ..................... 60 3.6. Основные итоги рассмотрения материала третьей главы .... 62 3.7. Контрольные вопросы по материалу третьей главы............. 63 3.8. Список литературы к материалу третьей главы.................... 64 3

Глава 4. Гамма-спектрометрические измерения обогащения урана с помощью сцинтилляционных и полупроводниковых детекторов ............................................................. 65 4.1. Определение обогащения урана в образцах «бесконечной» толщины........................................................................................... 65 4.2. Сравнение измерений обогащения урана с помощью NaIи Ge-спектрометров ........................................................................ 69 4.3. Метод измерения обогащения по относительной интенсивности гамма-излучений 235U и 238U ................................ 72 4.4. Защита измерительных систем от фонового излучения....... 77 4.5. Основные итоги рассмотрения материала четвертой главы .. 78 4.6. Контрольные вопросы по материалу четвертой главы ........ 79 4.7. Список литературы к материалу четвертой главы................ 79 Глава 5. Неразрушающие измерения изотопного состава плутония и урана с помощью гамма-спектрометрии. Программа FRAM ................................................................ 80 5.1. Измерения гамма-излучения образцов плутония.................. 80 5.2. Метод изотопных корреляций для определения массовой доли 242Pu ......................................................................................... 86 5.3. Программы MGA и FRAM для определения изотопного состава плутония............................................................................. 89 5.4. Программы MGAU и FRAM для определения обогащения урана................................................................................................. 97 5.5. Основные итоги рассмотрения материала пятой главы ..... 101 5.6. Контрольные вопросы по материалу пятой главы.............. 102 5.7. Список литературы к материалу пятой главы..................... 103 Глава 6. Анализы растворов ЯМ: денситометрия на K- и L-крае поглощения, рентгено-флюоресцентный анализ ............ 104 6.1. Денситометрия растворов ЯМ .............................................. 104 6.2. Рентгено-флюоресцентный анализ (РФА)........................... 111 6.3. Основные итоги рассмотрения материала шестой главы..... 120 6.4. Контрольные вопросы по материалу шестой главы ........... 120 6.5. Список литературы к материалу шестой главы .................. 121 Глава 7. Основы нейтронных измерений ЯМ ................................ 122 7.1. Нейтронное излучение образцов ЯМ ................................... 122 7.2. 3He-счетчики нейтронов ........................................................ 124 4

7.3. Эффект самоэкранировки образцов при измерениях нейтронного излучения ................................................................ 127 7.4. Счет нейтронных совпадений. Сдвиговый регистр [7.1, 7.2]............................................................................ 129 7.5. Основные итоги рассмотрения материала седьмой главы ... 138 7.6. Контрольные вопросы по материалу седьмой главы ......... 138 7.7. Список литературы к материалу седьмой главы................. 139 Глава 8. Методы и приборы для нейтронных измерений ЯМ ...... 140 8.1. Пассивный нейтронный анализ образцов Pu....................... 140 8.2. Определения параметров измерительной установки для счета нейтронных совпадений ..................................................... 144 8.3. Пассивные системы регистрации нейтронных совпадений.... 148 8.4. Активный нейтронный анализ образцов U.......................... 150 8.5. Счет множественности нейтронов ....................................... 154 8.6. Особенности измерений протяженных образцов ЯМ ........ 155 8.7. Моделирование с помощью метода Монте-Карло при проведении неразрушающих анализов ....................................... 155 8.8. Основные итоги рассмотрения материала восьмой главы ... 162 8.9. Контрольные вопросы по материалу восьмой главы ......... 162 8.10. Список литературы к материалу восьмой главы .............. 163 Глава 9. Калориметрия ..................................................................... 164 9.1. Физические основы калориметрического анализа ЯМ ...... 164 9.2. Калориметр теплового потока .............................................. 168 9.3. График чувствительности калориметра............................... 172 9.4. Погрешность калориметрического анализа ЯМ ................. 174 9.5. Стандартные образцы и электрические стандарты............. 175 9.6. Основные итоги рассмотрения материала девятой главы.... 178 9.7. Контрольные вопросы по материалу девятой главы .......... 178 9.8. Список литературы к материалу девятой главы ................. 179 Глава 10. Измерения выгорания реакторного топлива.................. 180 10.1. Отработавшие ТВС ядерных реакторов............................. 180 10.2. Гамма-спектрометрический метод определения выгорания ТВС.............................................................................. 181 10.3. Метод изотопных корреляций ............................................ 189 10.4. Определение выгорания по интенсивности нейтронного излучения топлива [10.3].............................................................. 190 10.5. Измерения выгорания отработавших ТВС исследовательских реакторов ...................................................... 193 5

10.6. Основные итоги рассмотрения материала десятой главы..... 195 10.7. Контрольные вопросы по материалу десятой главы ........ 195 10.8. Список литературы к материалу десятой главы ............... 196 Глава 11. Разрушающие анализы ЯМ. Отбор проб и подготовка образцов. Титрирование по методу Девиса–Грея для количественного анализа содержания урана................. 197 11.1. Отбор проб ........................................................................... 197 11.2. Растворение образцов ядерных материалов ...................... 203 11.3. Разделение элементов .......................................................... 204 11.4. Ионообменное разделение .................................................. 207 11.5. Гравиметрия [11.2, 11.3]...................................................... 209 11.6. Титрование по методу Дэвиса–Грэя для количественного анализа содержания урана.............................. 210 11.7. Основные итоги рассмотрения материала одиннадцатой главы............................................................................................... 215 11.8. Контрольные вопросы по материалу одиннадцатой главы..... 216 11.9. Список литературы к материалу одиннадцатой главы..... 216 Глава 12. Масс-спектрометрия. Альфа-спектрометрия................. 217 12.1. Физические основы масс-спектрометрии .......................... 217 12.2. Масс-спектрометрический анализ изотопного состава урана ................................................................................. 221 12.3. Метод изотопного разбавления [12.3]................................ 224 12.4. Метод Resin-bead.................................................................. 225 12.5. Масс-спектрометрия с индуктивно связанной плазмой (ИСП-МС) [12.4] ........................................................................... 227 12.6. Измерения ЯМ в образцах окружающей среды ................ 228 12.7. Альфа-спектрометрия .......................................................... 229 12.8. Основные итоги рассмотрения материала двенадцатой главы............................................................................................... 235 12.9. Контрольные вопросы по материалу двенадцатой главы .. 235 12.10. Список литературы к материалу двенадцатой главы ..... 236 Глава 13. Комплексное применение методов измерений ЯМ ...... 237 13.1. Взаимозаменяющие и взаимодополняющие методы анализа ЯМ .................................................................................... 237 13.2. Методы измерений ЯМ, применяемые на химическом комбинате в Селлафилде (Великобритания) .............................. 238 6

13.3. Контроль при производстве МОХ-топлива [13.2] ............ 243 13.4. Контроль отложений ЯМ в технологическом оборудовании предприятия [13.3] ............................................... 244 13.5. Системы учета и контроля ЯМ на заводе Melax (Франция)................................................................................. 247 13.6. Основные итоги рассмотрения материала тринадцатой главы............................................................................................... 253 13.7. Контрольные вопросы по материалу тринадцатой главы .... 254 13.8. Список литературы к материалу тринадцатой главы ....... 254 Глава 14. Некоторые особенности российской системы учета и контроля ЯМ.................................................................. 255 14.1. Основные типы производств ядерного топливного цикла .......................................................................... 255 14.2. Методы и приборы, используемые для учетных и подтверждающих измерений ЯМ............................................. 259 14.3. Учет и контроль при хранении диоксида плутония, выделенного из отработавших ТВС, на заводе РТ-1 производственного объединения «Маяк».................................. 264 14.4. Физическая инвентаризация в хранилище ЯМ Сибирского химического комбината (СХК)............................... 266 14.5. Основные итоги рассмотрения материала четырнадцатой главы.................................................................... 271 14.6. Контрольные вопросы по материалу четырнадцатой главы............................................................................................... 272 14.7. Список литературы к материалу четырнадцатой главы... 272 Краткое заключение: перспективы и тенденции ........................... 274

7

ПРЕДИСЛОВИЕ В пособии представлен материал лекций по курсу «Методы измерения ядерных материалов», прочитанных автором в МИФИ студентам, обучавшимся по магистерской программе «Физическая защита, учет и контроль ядерных материалов». Предварительная подготовка этих студентов включала изучение курсов «Ядерная физика», «Экспериментальная реакторная физика» и работу в ряде лабораторных практикумов. Основное внимание в данном курсе уделено наиболее распространенным современным методам неразрушающих анализов ядерных материалов (ЯМ). Кроме того, в задачу входило ознакомление слушателей с особенностями разрушающих анализов ЯМ, вопросами комплексного применения методов контроля ЯМ и контрольных измерений на российских предприятиях ядерного топливного цикла. При рассмотрении отдельных методов уделялось внимание физическим основам и приборному обеспечению метода, анализу факторов, влияющих на погрешность получаемых результатов, и способам их минимизации. В ряде случаев при подготовке лекций по неразрушающему анализу ЯМ были использованы материалы из книги Д. Райли, Н. Энслина, Х. Смита и С. Крайнер «Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов». Некоторые разделы пособия базируются на материалах, содержащихся в монографиях, периодических изданиях и докладах на конференциях. Быстрое развитие методов и аппаратуры контроля ЯМ заставило автора вносить в лекции ежегодные дополнения и коррективы. Пособие состоит из 14 глав. Каждая глава завершается вопросами для самоконтроля. Некоторые вопросы выходят за пределы лекционного материала и требуют самостоятельного изучения. Курс лекций тесно связан с лабораторным практикумом «Методы измерения ядерных материалов», в который включены шесть работ: «Изучение γ-спектрометрического метода контроля ядерных материалов», «α-спектрометрические измерения изотопного состава актиноидов», «Определение длины топливного столба, его однородности и обогащения методом γ-сканирования твэла», «Определение концентрации ЯМ в растворах методом денситометрии на K-крае 8

поглощения», «Определение концентрации ЯМ в растворах с помощью рентгено-флюоресцентного анализа», «Определение изотопного состава образцов плутония с помощью программы FRAM». Автор благодарен Алеевой Т.Б. за большую помощь в подготовке и оформлении рукописи. Автор приносит особую благодарность рецензентам д.т.н. Фролову В.В., к.т.н. Рагимову Т.К. и д.ф.-м.н. Трошину В.С. за внимательное прочтение рукописи и ряд полезных замечаний, способствовавших улучшению качества учебного пособия.

9

Глава 1 ВВЕДЕНИЕ В КУРС «МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ» Нападения террористов в США 11 сентября 2001 г. показали, что угроза со стороны глобальных террористических групп, решивших вызвать массовые разрушения, не гипотеза, а реальность. Результаты могли оказаться еще более катастрофическими, если бы нападавшие применили оружие массового уничтожения. Обеспечение того, чтобы в руки террористов или враждебных государств не попали материалы для изготовления ядерного оружия массового уничтожения и в первую очередь оружейные ядерные материалы – самая приоритетная задача. Необходимы новые масштабные усилия, которые гарантируют сохранность ядерных материалов и установок во всем мире. Данный курс посвящен рассмотрению и изучению методов и аппаратуры, применяемых для учета и контроля ядерных материалов (ЯМ). Перечисляются подлежащие контролю ЯМ, обсуждаются их свойства, условия проведения контрольных измерений. Даются сведения о наиболее распространенных методах разрушающего и неразрушающего контроля ЯМ, пассивных и активных анализах. Большинство методов контроля основано на регистрации гамма- и нейтронного излучений. Приводятся данные о применяемых детекторах и аппаратуре, о процессах калибровки и эталонах. Обсуждаются источники погрешностей измерений и меры по их снижению. В заключение приводятся примеры комплексного применения методов измерений ЯМ на производстве. 1.1. Категории ЯМ. Требования к точности и периодичности проведения контрольных измерений Требования к государственному учету и контролю ядерных материалов при их производстве, использовании, переработке, хранении и транспортировке установлены в России основными правила10

ми учета и контроля ядерных материалов НП-030-05 (ОПУК-2005) [1.1]. Ядерными материалами называют материалы, содержащие или способные воспроизвести делящиеся (расщепляющиеся) ядерные вещества. Специальными неядерными материалами называют материалы, не содержащие или не способные воспроизвести ядерные материалы, но которые могут быть использованы в устройствах, предназначенных для осуществления взрывного выделения внутриядерной энергии (ядерного взрыва). Государственному учету и контролю подлежат ядерные и специальные неядерные материалы. Ядерные материалы: • плутоний; • плутоний с содержанием изотопа плутония-238 более 20%; • уран; • уран-233; • уран-235; • торий; • нептуний-237; • америций-241; • америций-243; • калифорний-252. Cпециальные неядерные материалы: • литий-6; • тритий; • дейтерий, за исключением дейтерия, содержащегося в тяжелой воде, применяемой в качестве замедлителя в ядерных реакторах; • тяжелая вода. Самыми распространенными оружейными ЯМ являются уран и плутоний [1.2]. Оружейный уран (WGU) содержит 93% или более 235 U. Теоретически можно использовать для взрывных устройств уран с более низким содержанием 235U, но такие устройства труд11

нее сконструировать и изготовить, они дадут меньший выход энергии (окажутся менее мощными). Оружейный плутоний (WGPu) представляет собой чистый металлический плутоний, который содержит не более 7% изотопа 240 Pu. Реакторы-производители оружейного плутония используют в качестве топлива естественный или слабообогащенный уран. Топливо (или специальные мишени) облучают нейтронами в течение короткого времени. При облучении 238U быстрыми нейтронами (в отражателе быстрого реактора) можно получить плутоний с еще меньшим содержанием 240Pu (менее 3%). Реакторный плутоний (RGPu) накапливается в топливе энергетических реакторов и содержит 25% или более изотопа 240Pu, примерный изотопный состав плутония в отработавшем топливе разных реакторов представлен в табл. 1.1. Таблица 1.1 Изотопный состав плутония в отработавшем топливе (%) Реактор ВВЭР-1000 РБМК-1000

Начальное обогащение по 235U, % 4,36 2,8

Выгорание МВт·сут/кг U 60 30

238

Pu

3,7 1,1

239

240

241

47,8 43,7

25,3 35,3

14,2 11,3

Pu

Pu

Pu

242

Pu

9,0 8,5

Изотопный состав ЯМ определяет его свойства и пригодность для применения в качестве оружейного материала. От изотопного состава зависят: • критическая масса; • генерация нейтронов спонтанного деления, которые влияют на конструкцию и мощность взрывного устройства. Для плутония их число прямо зависит от концентрации 240Pu и 242Pu; • генерация тепла (для плутония прямо зависит от концентрации 238 Pu); • удельная активность. Уран и плутоний относятся к актиноидам, однако химические свойства у них сильно отличаются. 12

Металлический плутоний является хрупким серебристым металлом, химически активен и взаимодействует с большим кругом веществ, особенно при нагревании. Так как металлический плутоний претерпевает ряд фазовых превращений при нагревании (при 122, 207, 315, 457, 472, 640°С), то для практических целей обычно используют его сплавы или соединения. В качестве ядерного горючего используют PuO2 или смесь PuO2 с UO2. В соединениях степень окисления плутония меняется от +3 до +7. В водных растворах обычно встречается +3 и +4. В химической технологии для выделения используется экстракция плутония +4. Металлический уран – серебристо-белый блестящий металл. Фазовые превращения наблюдаются при 669 и 776°С. Металлический уран очень реакционноспособен, взаимодействует с большинством веществ. В водных растворах уран может существовать в степенях окисления от +3 до +6, наиболее часто +4 и +6. В химической технологии широко используется экстракция урана (+6). При разделении изотопов применяется летучий UF6, который получают обработкой трудно растворимого и нелетучего UF4 элементарным F2. Химическая форма может оказывать значительное влияние на методы и результаты измерений ЯМ. В зависимости от степени окисления изменяется массовая доля ядерного материала в образце, что нужно учитывать при анализе результата взвешивания. В табл. 1.2 перечислены ЯМ и указаны их подотчетные количества и содержания, определенные требованиями ОПУК-2005. Ядерные материалы разделяются на категории. Категория ядерного материала – количественная характеристика значимости ядерного материала с точки зрения учета и контроля ядерных материалов. Категории ЯМ представлены в табл. 1.3. Уран определяется по степени обогащения 235U и по полному количеству урана, плутоний – по полному количеству плутония. I категория определяется минимальным количеством ЯМ, необходимым для изготовления оружия. От категории расположенных на объекте ЯМ зависят требования к точности контрольных измерений при подведении баланса 13

ЯМ – относительные стандартные отклонения в процентах от инвентарных количеств (табл. 1.4). Таблица 1.2 Минимальные количества ядерных материалов, начиная с которых они подлежат государственному учету и контролю № п/п

Ядерный материал

Минимальное количе- Последняя значащая цифра массы ЯМ в отство четных документах

1 Плутоний

15 г

1г

2 Плутоний с содержанием Pu-238 более 20%

15 г

1г

3 Уран-233

15г

1г

4 Уран с обогащением по изотопу U-235 больше 10%

15 г по изотопу U-235

1г

5 Уран с обогащением по изотопу U-235 не больше 10%, но больше природного

15 г по изотопу U-235

0,1 кг

15г

1г

15 г по сумме масс Pu, Pu-233, Nр-237 и U-235

1г

1,0 г

0,1 г

9 Америций-243

1,0 г

0,1 г

10 Калифорний-252

0,1 г

0,001 г

11 Уран с обогащением по изотопу U-235 не больше природного

500 кг

1 кг

12 Торий

500 кг

1 кг

13 Литий-6

1,0 кг

0,1 кг

14 Тритий

0,2 г

0,01 г

2г

0,1 г

200 кг

1 кг

6 Нептуний-237 7 Совокупность ядерных материалов, перечисленных в п.п. 1 – 6 таблицы 8 Америций-241

15 Дейтерий, за исключением дейтерия в тяжелой воде 16 Тяжелая вода

14

15

Ядерные материалы

Продукты с низким содержанием ядерных материалов: отходы, требующие сложной обработки, продукты с концентрацией (содержанием) ядерного материала от 1 до 25 г/л (от 1 до 25 г/кг) ВОУ Смесь, совокупность Pu, 233U, ВОУ и других ядерных материалов

Pu и 233U

Продукты с высоким содержанием Pu и 233U ядерных материалов: карбиды, оксиды, хлориды, нитриды, фториды, их сплавы и смеси, топливные элементы и сборки, содержащие топливо из вышеупомянутых ВОУ соединений, а также другие продукты с концентрацией (содержанием) ядерных Смесь, совокупность Pu, 233U, ВОУ и других материалов не менее 25 г/л (25 г/кг) ядерных материалов

Металлические продукты: металлические изделия, заготовки, слитки, крупка, Pu и 233U сплавы и смеси, топливные элементы и сборки, содержащие металлическое и интерметаллидное топливо, бракованные изВОУ делия и отходы, перерабатываемые путем Смесь, совокупность переплавки без растворения Pu, 233U, ВОУ и других ядерных материалов

Форма ядерного материала

4 категория ≤0,2 кг по сумме масс Pu и 233 U ≤0,5 кг по изотопу 235U ≤0,2 кг по сумме масс Pu, 233 U, 235 U, 237 Np, Am, Cf ≤0,5 кг по сумме масс Pu и 233 U

–

–

233

>0,5 кг, но